辛亥革.命以后，李大钊来到北京，加入了江亢虎发起的中国社会檔。该檔主张恋爱自由、教育平等、遗产归公、各尽所能、各取所需、个人自治、世界大同，是一个追求理想的政檔。但是抗日战争爆发以后，江亢虎却与汪精卫同流合污，成了日伪政权里的一个重要成员。可见理想与背叛只有一步之遥。
1913年，李大钊在一篇短文中说：“暴君歇而暴民兴，天祸殷而人祸极”，表达了他对极权政治的痛恨。他认为如今皇帝虽然下台，但老百姓尚不觉悟，因此只能得出“盛世难期”的结论。不久，李大钊又发表《论民权之旁落》、《论官僚主义》、《宪法颁行程序与元首》等文章，主张在宪政基础上整顿吏治，推行民主政治。这一年冬天，李大钊东渡日本，并于第二年春天考取日本早稻田大学政治学专业。这时，日本学者河上肇已经将马克思的《资本论》译成日文，而李大钊就是通过日文间接地了解马克思理论的。
1915年袁世凯与日本签订丧权辱国的“二十一条”，李大钊以留日学生总会名义发表《警告全国父老》通电，号召国人要以破釜沉舟的决心誓死反抗。1916 年，李大钊发起并组织神州学会。不久他送同学回国，写下了“壮别天涯未许悉，尽将离恨付东流。何当痛饮黄龙府，高筑神州风雨楼”的著名诗句。